Применение модельно-зависимого метода к моделированию мёссбауэровских спектров магнитных наночастиц core-shell типа

Для анализа и математической обработки спектров был создан модельно-зависимый подход, в основе которого лежит пропорциональная зависимость площади соответствующей компоненты под спектром от объёма образца, содержащего резонансные изотопы [41]: Известно [38], что площадь наблюдаемого спектра:

,

где

, функции Бесселя нулевого и первого порядка от мнимого аргумента.

f ' – фактор Мёссбауэра-Лэмба резонансных ядер в матрице источника.

эффективная толщина поглотителя,

реальная толщина поглотителя,

f – фактор Мёссбауэра-Лэмба вещества поглотителя,

n – концентрация резонансных атомов в веществе поглотителя,

сечение поглощения.

Для исследованного в данной работе образца применимо приближение тонкого поглотителя. Нетрудно показать, что в этом случае:

Таким образом, для площади можно записать:

Рассмотрим образец, состоящий из наночастиц core-shell типа, структурная организация которых схематически представлена на рисунке 10. Данные частицы состоят из ядра (core), и «нескольких» оболочек (shell). Тогда выражения (7) для каждой части такой наночастицы можно переписать в виде:

где

а – коэффициент одинаковый для всех частей,

V_i – объём i- ой части наночастицы,

f_i – фактор Мёссбауэра-Лэмба i- ой части наночастицы.

Рисунок 10 – Схематическое изображение наночастицы, исследуемой в данной работе

Зная геометрию и размеры наночастиц используя вышеописанный подход можно получить следующие результаты:

1) Из отношения площадей соответствующих компонент можно провести сравнительный анализ f -факторов различных областей наночастиц и их зависимости от различных внешних факторов;

2) В приближении различных моделей твердого тела получать информацию о колебательных свойствах атомов различных областей наночастиц core-shell типа. Например, в модели Дебая из зависимости парциальной площади под компонентой в спектре от температуры можно оценить температуру Дебая;

3) Зная значения сверхтонких параметров и/или соотношения f -факторов можно решить обратную задачу – моделирование мёссбауэровского спектра.

Для апробации разработанного модельно-зависимого подхода расчета мессбауэровских спектров были выполнены расчеты спектров наночастиц core-shell типа проявляющих магнитную сверхтонкую структуру. Спектры объектов в магнитноупорядоченном состоянии более информативны и являются дополнительной проверкой выбранного подхода к описанию интегральной формы спектра. Авторами статьи [43] были получены мёссбауэровские спектры наночастиц трёх видов, имеющих схожий химический состав и строение, отличающихся только размерами ядра и оболочки. Применяя, описанный выше модельно-зависимый метод и зная некоторые параметры, приведённые в оригинальной статье (таблица 2), был смоделирован спектр таких наночастиц (рисунок 11). Единственной переменной величиной во всех трёх спектрах были линейные размеры соответствующих частей наночастицы: радиус ядра и толщина оболочки.

Таблица 2 – Сверхтонкие параметры для core-shell наночастиц различных размеров [43].

Рисунок 11 – слева – экспериментальный мёссбауэровский спектр наночастиц (точки), модельно-независимый фитинг(линия) [43]; справа – расчетные спектры (модельно-зависимый подход).

Видно, что смоделированные спектры в достаточной мере схожи с реальными, полученными на эксперименте. Из этого можно сделать вывод о применимости выбранного подхода к анализу мёссбауэровских спектров наночастиц core-shell типа.

Стоит отметить, что точно такой же подход был применён и при обработке оригинальных спектров (рисунок 7). В них площадь под спектром каждой компоненты однозначно соответствовал определённому объёму части наночастицы.