Низкотемпературные мессбауэровские исследования наночастиц core-shell типа созданных в макромолекулах жидкокристаллического дендримера поли(пропилен имина) второй генерации

Для выяснения температурного поведения параметров сверхтонких взаимодействий для поверхностных атомов наночастиц со сложной структурной организацией были проведены низкотемпературные мёссбауэровские измерения в геометрии пропускания в диапазоне температур 79-302 К. Полученные экспериментальные спектры приведены на рисунке 7.

Рисунок 7 – Спектры пропускания наночастиц core-shell типа созданных в макромолекулах жидкокристаллического дендримера поли(пропилен имина) второй генерации в диапазоне температур 79-302 К.

В мёссбауэровских спектрах пропускания наночастиц при 79 К (рисунок 7) наблюдаются три компоненты: синглет и два дублета. С повышением температуры, относительная площадь дублета с большим значением квадрупольного расщепления падает до нуля уже при 280 К (параметры математической обработки данного дублета приведены в таблице 2). При комнатной температуре наблюдаются только синглет и один дублет со значением квадрупольного расщепления примерно равным 0,75 мм/с.

Таблица 2 – температурная зависимость параметров СТВ дублета с большим значением квадрупольного расщепления.

T±0,5 K	Qs±0,02 mm	Is±0,02 mm	S±0,1 %
	2,93	0,22	15,4
	2,93	0,23	15,7
	2,90	0,23	14,4
	2,91	0,22	13,2
	2,91	0,21	12,8
	2,88	0,22	10,9
	2,89	0,18	9,1
	2,89	0,19	7,4
	2,84	0,18	5,1
	2,83	0,19	4,3

В результате расчетов была построена зависимость логарифма площади под компонентой, отвечающей поверхностному слою, от температуры (точки на рисунке 8) и проведена аппроксимация этой зависимости в рамках модели Дебая твёрдого тела (сплошная линия на рисунке 8).

Для обработки ассиметричной компоненты с большим квадруполем в оригинальной программе было введено нормальное распределение изомерного сдвига и квадрупольного расщепления. Результат расчета этих параметров приведен на рисунке 9. Из этого рисунка видна обратная зависимость величин изомерного сдвига и квадрупольного расщепления, а в таблице 2 приведены их средние значения.

Анализ полученных спектров был бы не полным без какой-либо привязки к реальному виду изучаемых объектов. В связи с этим был предложен подход, который будет обсуждён далее.

Рисунок 8 – Зависимость логарифма площади компоненты, отвечающей поверхностному слою, от температуры. Сплошная линия соответствует аппроксимации в соответствии с моделью Дебая (формула 6).

Рисунок 9 – Распределение сверхтонких параметров δ_Fe и Qs дублета с большим значением квадрупольного расщепления.

Date: 2016-05-13; view: 418; Нарушение авторских прав