Радиоизотопные источники нейтронного излучения

Основными характеристиками источников нейтронного излучения являются:

– ядерная реакция, приводящая к образованию нейтронов;

– выход нейтронов;

– энергетический спектр;

– угловое распределение нейтронного излучения;

– интенсивность сопутствующего гамма-излучения.

Свободные нейтроны могут излучаться в результате различных реакций ядер вещества с заряженными частицами, гамма-квантами или в результате самопроизвольного деления некоторых тяжёлых ядер. Поэтому источники нейтронного излучения можно классифицировать по типу ядерной реакции и способу получения частиц, инициирующих эти реакции. В ядерно-физических, биологических и медицинских исследованиях наиболее часто используются радиоизотопные источники, состоящие из радиоактивных изотопов, излучающих заряженные частицы, и вещества с малой энергией связи нейтронов в ядре (чаще всего бериллия).

Источники, использующие ( α, n)-реакцию. Наибольшее применение получили источники, использующие (α, n)-реакцию: ²³⁸Pu-α-Be, ²³⁹Pu-α-Be, ²¹⁰Po-α-Be, ²²⁶Ra-α-Be. С последней из перечисленных реакций связано открытие нейтронов:

. (2.8)

Эти источники представляют собой однородную спрессованную смесь α-излучателя с порошком металлического бериллия в герметичной упаковке. Кроме бериллия в качестве мишени для испускаемых α-частиц иногда применяют бор, фтор или литий, но наибольший выход нейтронов достигается при использовании бериллия. Размеры (α, n)-источников невелики и для большинства задач их можно считать точечными. Для обеспечения более изотропного выхода нейтронов их делают сферической формы. Но технологически более простыми, а потому и более широко применяемыми являются источники цилиндрической конструкции.

Все эти источники являются источниками быстрых нейтронов: первый из них (²³⁸Pu-α-Be) характеризуется энергией, соответствующей максимуму спектральной плотности нейтронов Е _макс = 11,1 МэВ и средней энергией нейтронов3,9 МэВ, второй (²³⁹Pu-α-Be) – E _макс = 10,7 МэВ и средней энергией 4,5 МэВ, третий (²¹⁰Po-α-Be) характеризуется E _макс = 10,9 МэВ и средней энергией 4,2 МэВ, четвёртый (радиевый) имеет E _макс = 13 МэВ и среднюю энергию 3,2 МэВ [9-12]. Следует учитывать, что в источниках, использующих в качестве α-излучателя ²²⁶Ra излучают альфа-частицы как собственно ²²⁶Ra, так и промежуточные продукты его распада. Поэтому выход нейтронов источника в течение первых 20-30 суток после его изготовления увеличивается за счёт накопления в нём дочерних продуктов распада ²²⁶Ra, являющихся дополнительными источниками α-частиц. Затем, в первые годы после его изготовления, происходит более медленное увеличение выхода нейтронов (примерно на 0,5 % в год) [9].

Периоды полураспада у этих источников соответствуют: для ²³⁸Pu – 87 лет, для ²³⁹Pu – 24360 лет, для ²¹⁰Pо – 138,5 суток и для радиевого 1600 лет. Таким образом, наименьшим периодом полураспада характеризуется полониевый источник, но благодаря этому он имеет наибольший выход нейтронов: на 1 г радионуклида – 10¹⁰ нейтронов/с. Поэтому такие источники применяют в тех случаях, когда необходимо получить нейтронные поля высокой интенсивности. Во всех других случаях предпочтительными являются источники ²³⁹Pu-α-Be, поскольку выход нейтронов у них стабилен в течение многих лет, благодаря очень большому периоду полураспада – 24360 лет. Конечно, высокая стабильность источника обеспечивается только в случае высокой однородности изотопного состава источника. При этом необходимый выход нейтронов обеспечивается за счёт соответствующего количества нуклида в источнике.

Энергетические спектры всех (α, n)-источников непрерывны, поскольку при столкновении α-частицы с ядром атома мишени (в частности, бериллия) кинетическая энергия, переданная ядру отдачи, может быть различна. Кроме того, до столкновения с ядром атома бериллия альфа-частицы могут испытывать упругие и неупругие (ионизирующие) столкновения с атомами мишени, что приводит к различным потерям энергии α-частиц. Измерение энергетического спектра нейтронных источников в широком энергетическом диапазоне представляет собой сложную задачу. Поэтому выпускаемые промышленностью образцовые источники нейтронного излучения не аттестуются по спектральному составу нейтронного излучения. В литературе можно найти существенно отличающиеся по форме энергетические спектры для нейтронных источников одного и того же изотопного состава. В качестве примеров можно привести спектры наиболее широко используемых радиоизотопных источников нейтронов, представленные в [10] (рисунок 2.8), и спектры источников того же изотопного состава, представленные в [13]: рисунок 2.9 для источника ²³⁹Pu-Be и рисунок 2.10 для источника ²⁵²Cf. Конечно, здесь следует учесть, что в первом случае спектры представлены гладкими кривыми, а во втором случае являются ступенчатыми (в соответствии с теми энергетическими интервалами, для которых определялась спектральная плотность, измеренная многошаровым нейтронным спектрометром Боннера). Тем не менее, различия формы соответствующих спектров отчётливо видны. В частности, на рисунке 2.8 на спектре Pu - Be -источника отчётливо виден второй максимум, соответствующий энергии 200-300 кэВ, а на рисунке 2.9 для того же источника его нет. Если на рисунке 2.8 спектральная плотность уменьшается до нуля уже при энергиях ниже 70 кэВ, то на рисунке 2.9 виден отчётливый рост спектральной плотности в области тепловых энергий (ниже 0,4 эВ). Более того, спектры, восстановленные по одним и тем же данным измерений, но с использованием двух различных программ также заметно отличаются друг от друга.

Рис. 2.8. Энергетические спектры радиоизотопных источников

нейтронов по [10]

Рис. 2.9. Энергетические спектры источника ²³⁹Pu-Be,

измеренные многошаровым спектрометром Боннера [13]

(Восстановление спектров на компьютере проводилось с использованием

двух различных программ BUNKIUT и ANN)

Рис. 2.10. Энергетические спектры источника ²⁵²Cf,

измеренные многошаровым спектрометром Боннера [13]

(Восстановление спектров на компьютере проводилось с использованием

двух различных программ BUNKIUT и ANN)

Для калифорниевого источника различия не столь существенны: на обоих рисунках мы имеем спектры с одним максимумом в области энергий 1-3 МэВ. Но на рисунке 2.10 отчётливо представлен рост спектральной плотности в области тепловых энергий, тогда как на рисунке 2.8 его не наблюдается. Интересно сопоставить эти спектры со спектром калифорниевого источника, представленным в [9] (рис. 2.15). Здесь, правда, необходимо учесть, что шкала энергий представлена в линейном (а не логарифмическом, как на предыдущих рисунках) масштабе, поэтому низкоэнергетическая часть спектра практически не видна. Однако отчётливо видно, что максимум спектральной плотности здесь сдвинут в сторону меньших энергий и соответствует 0,8-1,0 МэВ, тогда как на рисунках 2.8 и 2.10 он соответствует 2,0-2,5 МэВ.

0 2 4 6 810 E ₀, МэВ

Рис. 2.11. Энергетический спектр нейтронов радионуклидного

источника на основе ²⁵²Cf:

ооо — для источника в виде иглы диаметром 1,7 и высотой 36 мм;

– для того же источника в стальном цилиндре

Но, если в рассмотренных выше спектрах ещё можно обнаружить что-то общее, то спектры, приведенные в [15] для плутоний-бериллиевых и калифорниевых образцовых источников (рисунки 2.12 и 2.13), практически ничего общего с вышеприведенным спектрами не имеют.

Рис. 2.12. Энергетические спектры нейтронных источников

на основе ²³⁹Pu-Be [15]:

1– ИБН-8-7, R = 1 м (открытая геометрия); 2 – ИБН-8-4, R = 0,5 м (закрытая геометрия);

3– ИБН-8-4, R = 0,5 м (открытая геометрия)

Рис. 2.13. Энергетические спектры образцовых радионуклидных

нейтронных источников на основе ²⁵²Cf [15]:

1 – ИНК-5, R = 1 м (открытая геометрия); 2 – ИНК-2, R = 0,5 м (закрытая геометрия)

Из представленных на рисунке 2.12 спектров источников на основе ²³⁹Pu-Be нас будут интересовать спектры, снятые для источников в открытой геометрии (кривые 1 и 3). В целом, они подобны друг другу, но резко отличаются от вышеприведенных спектров для плутоний-бериллиевых источников. Действительно, они имеют два отчётливых максимума: один (главный) в области энергий 4-5 МэВ, второй соответствует энергии 0,3 МэВ, а для энергий ниже 0,04 МэВ имеет место весьма резкий рост спектральной плотности, которая уже для энергии 0,01 МэВ превышает спектральную плотность для главного пика. Ничего подобного на рисунках 2.8 и 2.9 мы не имеем (причём, все эти спектры представлены в логарифмическом масштабе по шкале энергий).

Низкая достоверность измерений энергетических спектров образцовых источников нейтронов существенно осложняет метрологическое обеспечение нейтронной спектрометрии. На сегодняшний момент оно фактически отсутствует.

Важной характеристикой источников нейтронного излучения является интенсивность сопутствующего фотонного излучения. Её принято характеризовать числом фотонов на один испускаемый нейтрон. Для всех указанных источников кроме радиевого оно составляет 1-3 фотона/нейтрон. Лишь для радиевого источника оно много больше – примерно 10⁴ фотонов/нейтрон. Это ещё один существенный недостаток радиевых источников.

Учитывая совокупность характеристик нейтронных источников, использующих реакцию (n, α), в качестве образцовых источников нейтронного излучения используют преимущественно источники ²³⁹Pu-Be и ²³⁸Pu-Be [12].

Источники нейтронов, использующие реакции спонтанного деления. Природными источниками нейтронов являются изотопы, испытывающие спонтанное деление с вылетом нейтронов. Такими природными изотопами являются ²³⁸U, ²³⁵U и ²⁴²Th. Но у них очень мал выход нейтронов: для ²³⁸U он составляет 6,9∙10^-3 нейтрон/(с∙г), для ²³⁵U – 3∙10^-4 нейтрон/(с∙г) и для ²⁴²Th – 4,2∙10^-5 нейтрон/(с∙г) [11]. Поэтому для получения выхода нейтронов хотя бы в единицы нейтрон/(с∙г) пришлось бы увеличивать массу активного вещества источника до нескольких килограмм. Это исключает возможность использования природных делящихся веществ в качестве образцовых источников нейтронов.

Освоение технологии получения в достаточных количествах трансурановых элементов позволило осуществить создание источников нейтронов, использующих реакцию самопроизвольного деления с вылетом нейтронов (конечно, с количеством делящегося вещества много меньшим критической массы, при которой возникает цепная реакция) на основе нуклидов: ²⁴²Cm (кюрий) ²⁴⁴Cm и ²⁵²Cf. Особенно перспективными и удобными являются источники нейтронов на основе изотопа ²⁵²Cf. Этот изотоп имеет две ветви распада: α-распад с периодом полураспада 2,64 года и реакция деления с вылетом нейтронов с периодом спонтанного полураспада 82 года. Именно вторая из этих реакций и используется для создания источников нейтронного излучения. Эти источники обладают исключительно высоким выходом нейтронов: 2,6∙10¹² нейтрон/с на 1 г активного вещества. Это позволяет изготавливать буквально невесомые источники с количеством изотопа в доли миллиграмма. Активное вещество помещается в стальной герметичный корпус, который полностью поглощает альфа-частицы, но свободно пропускает нейтроны. Энергетический спектр нейтронов этого источника достаточно гладкий и (в линейном масштабе) хорошо описывается уравнением [3]:

, (2.9)

где Т – средняя температура спектра, Т = 1,40±0,02 МэВ.

Среднее число мгновенных нейтронов на деление у этого источника со­ставляет 3,78 с малым выходом сопутствующего излучения (обычно не более трёх фотонов на один испущенный нейтрон).

Следует, однако, иметь в виду, что и выход нейтронов, и его энергетическое распределение, и интенсивность сопутствующего гамма-излучения зависят от чистоты изотопа, а также размеров и материала герметичной упаковки источника. Это видно и из приведенного рисунка 2.11, где спектр «голого» источника несколько отличается (особенно в низкоэнергетической части) от спектра того же источника, помещённого в стальной корпус.

Источники спонтанного деления наиболее перспективны для создания образцовых источников со стабильным энергетическим спектром излучаемых нейтронов, поскольку в них не происходит смешивания материалов (как это имеет место в (α, n)-источниках), а потому выход нейтронов и их энергетический спектр стабильны.

Основные свойства применяемых на практике источников нейтронов спонтанного деления приведены в таблице 2.7 [11]. Данная таблица показывает, что все указанные источники кроме ²⁵⁴Cf подвержены не только спонтанному делению с вылетом нейтронов, но и α-распаду, причём скорость α-распада на много порядков превышает скорость спонтанного деления. Это означает, что указанные источники являются источниками смешанного излучения – нейтронов и α-частиц, причём α-излучение во много раз интенсивнее нейтронного. Исключение составляют калифорниевые источники.

Таблица 2.7

Характеристики нейтронных источников спонтанного деления

Изотоп ²⁵⁴Cf вообще не подвержен α-распаду, а для изотопа ²⁵²Cf интенсивность α-излучения всего в несколько раз превышает интенсивность нейтронного (здесь следует учитывать, что при одном акте α-распада вылетает лишь одна α-частица, а при одном акте спонтанного деления испускается в среднем 3,82 нейтрона). Но у изотопа ²⁵⁴Cf слишком мал период полураспада (всего 60 суток), поэтому для использования в качестве образцового источника он не пригоден. К тому же его сложнее получать. Таким образом, наиболее перспективными являются источники, использующие изотоп ²⁵²Cf. А поскольку радиоактивный изотоп в применяемых на практике источниках всегда помещают в герметичный металлический корпус, то подавляющая часть сопутствующего α-излучения будет поглощаться этим корпусом. Источники на основе ²⁵²Cf особенно удобны для проведения различных методических и калибровочных исследований. Малые размеры источника практически исключают возмущение исследуемой среды в задачах рас­пространения нейтронов в веществе, а большая его мощность (до 10¹⁰ нейтр/с) позволяет рассматривать задачи с большой кратностью ослабления.

Источники нейтронного излучения, использующие (γ, n)-реакцию (фотонейтронные источники). Радиоизотопными источниками нейтронов более низких энергий служат источники, использующие (γ, n)-реакцию. Поскольку эта реакция может происходить только при энергии гамма-квантов, превышающей энергию связи нейтронов в ядрах атомов мишени, а энергия гамма-излучения большинства радиоизотопных источников не превышает 3 МэВ, то в качестве мишеней в таких источниках могут использоваться вещества с энергией связи нейтронов менее 3 МэВ: бериллий с энергетическим порогом реакции 1,665 МэВ и дейтерий с энергетическим порогом 2,227 МэВ [3, 5]. Бериллий применяется в чистом виде, а дейтерий – в виде оксида дейтерия D₂O. Источниками фотонов (гамма-квантов) могут служить радиоактивные изотопы: ²⁴Na, ⁵⁶Mn, ⁷²Ga, ⁸⁸Y, ¹¹⁶In, ¹²⁴Sb, ¹⁴⁰La, а также ²²⁶Ra в равновесии с основными дочерними продуктами распада. Основные характеристики наиболее широко применяемых фотонейтронных источников приведены в таблице 2.8. В ней в третьем столбце приведены энергия Е _γ и квантовый выход n _γ (в скобках) для основных фотонов, на которых идёт реакция. В четвёртом столбце приведена средняя энергия вылетающих нейтронов, а в последнем столбце – выход нейтронов на 1 г мишени, находящейся на расстоянии 1 см от источника активностью 3,7∙10¹⁰ Бк (1 Ku).

Все гамма-нейтронные источники характеризуются сравнительно небольшим разбросом энергии излучаемых нейтронов. Поэтому для многих практических задач спектры этих источников можно считать моноэнергетическими.

Более точно энергетический спектр гамма-нейтронных источников может быть определён расчётным путём. При облучении бериллия или оксида дейтерия моноэнергетическими фотонами с энергией Е _γ (МэВ) энергия нейтронов Е_п (МэВ), испускаемых под углом θ к направлению движения фотонов, может быть вычислена по формуле [5]:

, (2.10)

где А – атомная масса мишени;

Q – энергия связи нейтронов в ядре мишени, МэВ (для бериллия Q = 1,665 МэВ, для дейтерия Q = 2,227 МэВ);

. (2.11)

Таблица 2.8

Основные характеристики фотонейтронных источников

Подставляя в эти формулы числовые значения А, Q и E_γ для конкретного источника можно вычислить энергии нейтронов для каждой гамма-линии используемого в источнике гамма-активного изотопа и с учётом квантового выхода каждой гамма-линии вычислить результирующий спектр излучаемых нейтронов. Согласно этой формуле разброс энергии нейтронов таких источников невелик и для ряда практических задач такие источники можно считать моноэнергетическими. В этом случае приближённо энергию нейтронов можно оценивать как

Е_n ≈ Е _γ – Q. (2.12)

Но в действительности фактический разброс энергий нейтронов у таких источников больше, чем расчётный по формуле (2.10). Это обусловлено замедлением некоторых вылетевших нейтронов при упругих столкновениях с ядрами атомов бериллия или дейтерия (это весьма лёгкие ядра и поэтому, при столкновении с ними нейтроны могут терять значительную энергию). Второй причиной может служить частичная потеря энергии фотонами до того, как происходит (γ, n)-реакция, за счёт комптоновского рассеяния. Оба эти фактора действуют тем сильнее, чем больше масса и размеры источника. Кроме того, как следует из таблицы 2.8, все изотопы, используемые в качестве источников первичного гамма-излучения, могут излучать гамма-кванты нескольких дискретных значений энергии (причём, в таблице показаны только те, которые выше пороговой для (γ, n)-реакции). Поэтому указанные в 4-м столбце данной таблицы значения энергии нейтронов данных источников являются усреднёнными, соответствующими пиковым значениям спектральной плотности (при этом нейтроны, порождённые гамма-квантами с малым удельным вкладом, которые будут иметь существенно отличную энергию, в расчёт не принимаются).

Получить источники с необходимым выходом нейтронов можно варьированием его активной массы. Поэтому меньшая удельная активность этих источников по сравнению с (α, n)-источниками не является их существенным недостатком. Более существенным недостатком является большой гамма-фон этих источников.

Таким образом, основным достоинством источников нейтронов, использующих (γ, n)-реакцию, является возможность получения «почти» моноэнергетических нейтронов в достаточно широком диапазоне дискретных значений от 0,83 МэВ до 24 кэВ, а основным недостатком – высокий гамма-фон.