Экономический и экологический ущерб 10 page

Таблица 1.3.7
Средние значения содержания радионуклидов в растительности

Таблица 1.3.8
Содержание радионуклидов в водной экосистеме (Южный Буг)

Были оценены дозы внутреннего облучения радионуклидами тех-ногенного происхождения (¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr+ ⁹⁰Y), поступающими в организм с продуктами питания для всех рассматриваемых регионов Украины. Основанием для расчетов послужили данные о суточном рационе и содержании в нем радионуклидов, представленные санэпидемстанциями (табл.1.3.9 - 1.3.11)
Таблица 1.3.9
Суточный рацион и его активность для жителей населенных пунктов в районе расположения ЮУАЭС

Таблица 1.3.10
Суточный рацион и его активность для жителей Киева

Таблица 1.3.11
Суточный рацион и его активность для жителей населенных пунктов в районе расположения ЧАЭС

Расчет доз выполнялся на критические органы взрослого человека (¹³⁷Cs - все тело,⁹⁰Sr - красный костный мозг (ККМ)). Облучение цезием характеризовалось среднегодовой дозой, которая составляла:
для Киева - 1,8 мкЗв (0,18мбэр);
для района расположения ЧАЭС - 2 мкЗв(0,2 мбэр);
для района расположения ЮУАЭС - 3,3 мкЗв (0,33 мбэр). Облучение стронцием из-за особенностей его метаболизма носит неравномерный характер. Годовая доза ККМ увеличивается с возрастом и достигает максимума к концу жизни. Динамика роста дозы на ККМ жителей исследуемых регионов приведена на рис. 1.3.9.
Анализируя полученные результаты, можно заметить, что дозы внутреннего облучения за счет цезия и стронция существенно больше для района расположения ЮУАЭС и определяются повышенным содержанием радионуклидов в хлебопродуктах (табл. 1.3.9). Это можно объяснить тем, что в указанном районе ведется в широком масштабе орошаемое земледелие. Для полива используется вода из Южного Буга, в которую дождями и паводками смывается верхний слой почвы с выпавшими радионуклидами. Из-за необходимости многократного полива происходит их концентрация в почвах, последующая миграция и накопление в зерне [I].
Таким образом, представленные в даной работе материалы позволяют сделать вывод, что радиоэкологическая обстановка на территории Украины в доаварийный период определялась естественным радиационным фоном и глобальным загрязнением в результате испытаний ядерного оружия. Дополнительный вклад в радиационный фон объектов атомной и тепловой энергетики имел региональный характер и не оказывал в доаварийный период существенного влияния по сравнению с естественным фоном.

3.3 Основные проблемы геохимии радионуклидов чернобыльского выброса
Количество нуклидов, попавших в окружающую среду, на территории Украины (превышает 0,1 Ru/км²) в различном физико-химическом состоянии такое огромное, что не имеет аналогий в мировой практике. Соответственно форма нахождения радионуклидов, оказавшихся во внешней среде, резко отличается от известной для глобальных выпадений или утечек, например, из хранилищ жидких радиоактивных отходов (ХЖО). Основная особенность состояла в том, что техногенные нуклиды заключались первоначально в труднорастворимые матрицы. Исключение составляли легко летучие радионуклиды, такие как изотопы ксенона, йода, цезия, частично рутения, которые вылетали из горящего блока. Первоначально общая оценка выброса проводилась по запасам легколетучих радионуклидов на загрязненных территориях, она привела к выводу о том, что во внешнюю среду попало до 80 % осколочных элементов, наработанных реактором за время кампании. Оценка по выброшенному количеству тугоплавких радионуклидов, близкая к той, которая была передана Союзным правительством в МАГАТЭ, т.е. 3,5 %, если считать, что топливо, находящееся на промплощадке и в зоне отчуждения, не попало в окружающую среду. О том, что из реактора было выброшено больше половины ядерного горючего говорит тот факт, что к настоящему времени в бывшем 4-м энергоблоке найдено около 50 т урана, который заключен в застывшей лаве силикатного состава, проплавившей два железобетонных перекрытия. Содержание урана в лаве по единичным измерениям составляет от 2,5 до 15 %. Не исключена возможность, что в помещениях 4-го энергоблока будет найдено еще какое-то количество урана, но вряд ли эта величина сможет исчисляться десятками тонн. Считают, что порядка 100 т топлива находится в "развале" между блоком и стеной саркофага. Ведь именно туда "сваливали" высокорадиоактивные материалы в процессе очистки промплощадки, кровли 3-го энергоблока и машинного зала. В шахте бывшего реактора, физзала и других помещениях находится до 20 т ураносодержащей пыли.
Основная масса радионуклидов, поступившая в окружающую среду, была выброшена взрывом непосредственно на территорию промплощадки, в том числе в северную часть пруда-охладителя, а некоторая часть поступала во внешнюю среду при струйном выбросе. Состав радионуклидов в зоне, ограниченной изолинией 3,7·10⁹Бк/км² по²³⁹Рu, близок к топливному, изолиния 11,1·10¹⁰Бк/км^{2 90}Sr оконтуривает площадь, на которой отношение⁹⁰Sr/¹³⁷Cs и частично⁹⁰Sr/¹⁴⁴Ce и ²³⁹Рu /¹⁴⁴Ce несколько варьирует. Заметно варьирует и содержание изотопов рутения, что объясняется, с одной стороны, разным происхождением¹⁰³Ru и¹⁰⁶Ru, а с другой - летучестью некоторых соединений этого элемента.
3.3.1 Геохимическая миграция радионуклидов
Радиоактивные продукты техногенного происхождения, поступая на земную поверхность, включаются в физико-химические, биохимические и другие процессы, протекающие в почвах. Однако между поведением радионуклидов и стабильных изотопов или аналогов, а также между ними и типоморфными элементами данного геохимического ландшафта существуют не только общие закономерности, но и различия. Последние объясняются несколькими причинами. В отличие от макро- и микроэлементов, продукты радиоактивного деления присутствуют в почвах в ультрамикроконцентрациях (10^-7- 10^-11г/гі), что обусловливает специфику их поведения в почвенных растворах и в системе "твердая фаза - раствол. Кроме того, они различаются источниками поступления и временем взаимодействия с почвой. Так, радионуклиды поступают, как правило, из атмосферы на уже сформировавшийся почвенный покров, а их стабильные изотопы и другие химические элементы распределены в ней в соответствии с геохимическими процессами литогенеза и почвообразования. В связи с этим первоначальное взаимодействие поступающих на земную поверхность радионуклидов в значительной степени определяется состоянием и формами их нахождения, типом растительного покрова и видом подстилки или дернины.
Направление геохимической миграции элементов в почвах зависит как от их природы, так и от почвообразовательных процессов. Химические элементы и радионуклиды либо фиксируются и накапливаются в почвах, либо мобилизуются и выносятся с поверхностными и почвенными водами, сельскохозяйственной растительной продукцией и т.п.
Выпавшие на поверхность почвы радионуклиды под воздействием природных факторов мигрируют в горизонтальном и вертикальном направлениях. В результате ветровой эрозии подстилающей поверхности почвы, смывания радиоактивных веществ с растительности атмосферными осадками и их стока в низменные бессточные участки и в гидрографическую сеть происходит горизонтальная миграция радионуклидов. Ее скорость зависит от гидрометеорологических факторов (скорости ветра в приземных слоях атмосферы, количества и интенсивности выпадения атмосферных осадков), физико-географических особенностей данного района (в частности, рельефа местности, произрастающей растительности), дисперсности радиоактивных аэрозолей, прочности их фиксации растительностью и почвой, а также других факторов. Особенно высокая скорость горизонтальной миграции радионуклидов наблюдается в тех случаях, когда идут сильные дожди, смывающие радиоактивные вещества, осевшие на листьях, соцветиях и стеблях растений, в период весеннего снеготаяния когда происходит интенсивный поверхностный сток атмосферных осадков, выпавших в зимние месяцы, с водосборных бассейнов в гидрографическую сеть или почвы подвержены эрозии.
Количественной характеристикой поверхностного смыва может служить коэффициент смыва К, представляющий собой часть запаса радионуклида на водосборе, поступившую с поверхностным стоком в водоем. Коэффициент смыва Кр для водорастворимой формы радионуклида определяется из соотношения К_Р=А_Рh /А_ОН где Ар - водорастворимая часть активности; А_О - общая активность; h - слой поверхностного стока, мм; Н - общий водозапас в месте отбора пробы.
Таблица І.3.12
Экспериментальные значения коэффициентов смыва⁹⁰Sr и¹³⁷Cs

Как правило, в 1986 - 1987 гг. содержание водорастворимой части радионуклидов¹³⁷Cs и⁹⁰Sr не превышало 1 % и, таким образом, в результате лабораторных экспериментов получены значения Кр=n·10^-5 при использовании среднегодового значения h/H =0,15.
В.А.Борзилов для определения коэффициента смыва радионуклидов¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr применил экспериментальные площадки на территории 30-киломеровой зоны ЧАЭС. Проведение экспериментов в натурных условиях позволило авторам определить значение Кр в условиях различного увлажнения почвенного горизонта и оценить масштабы смыва радиоактивных загрязнений на твердых частицах взвеси.
Коэффициенты смыва радионуклидов¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr в растворенном состоянии и на взвеси, отнесенные к 1-миллиметровому слою поверхностного стока, приведены в табл. 1.3.12. Их анализ свидетельствует о том, что радионуклид ⁹⁰Sr смывается в основном в растворенном состоянии, что вытекает из соотношения Кр и Кг, в то время как основная часть¹³⁷Cs - во взвешенном состоянии, что объясняется способностью атомов цезия образовывать прочные соединения с глинистыми минералами и приуроченность последних к мелкодисперсной части почвы.
Наряду с горизонтальной миграцией радионуклидов на поверхности почвы происходит и их вертикальная миграция, обусловленная процессами ионного обмена, диффузии и перемешивания, переноса их фильтрационными токами воды, выноса радионуклидов растениями из корнеобитаемого слоя почвы в надземные части растений, деятельности почвенных животных и микроорганизмов и других факторов.
Опыт, накопленный нами в ходе исследований поведения радионуклидов чернобыльского выброса в окружающей среде, позволяет утверждать, что результаты геохимических исследований являются основополагающими при решении любых технических, агропромышленных и медико-биологических проблем. Необходимо определить форму нахождения и установить закономерность концентрирования и рассеяния радионуклидов в конкретной физико-химической обстановке. Для этого, помимо контроля за радиационной обстановкой и построения средне-масштабных ландшафтно-геохимических карт, мы должны иметь сведения о путях переноса радионуклидов. их минеральных и органических носителях, влиянии техногенеза на окружающую среду, скоростях самоочистки водоемов и т.п. Каждый из элементов ландшафтно-геохимической системы (почвы, грунты, поверхностные и подземные воды, илы, взвеси, аэрозоли, биота) нужно квалифицировать с точки зрения потенциального носителя радионуклидов. Только тогда можно построить радиоэкологические карты, прогнозировать изменение радиационной обстановки во времени, дать рекомендации по жизнедеятельности населения на загрязненных территориях.
Отсюда вытекают основные геохимические задачи, направленные на изучение глубоких механизмов:
определяющих изменение подвижности радионуклидов;
определяющих динамику деструкции "горячих" частих и образования миграционных форм радионуклидов;
накопления и рассеяния радионуклидов в конкретных ландшафтно-геохимических условиях, что необходимо для прогноза выноса радионуклидов с загрязненных территорий учитывая, что Днепр служит для них основным путем миграции;
поведения⁹⁰Sr и¹³⁷Cs изотопов плутония и радиоуглерода различных форм нахождения в водах и донных отложениях бассейна Днепра и Черного моря, в том числе межфазного изотопного обмена радиоуглерода в системе "воздух - природные воды - донные осадки - биологические материалы";
определяющих поступление топливного урана и плутония в окружающую среду в результате деструкции "горячих" частиц и межфазного изотопного обмена урана в системе "природные воды - донные осадки - биота";
перераспределения радионуклидов по водохранилищам каскада Днепра и формирование математических моделей с учетом динамики поступления радионуклидов в биотическую и абиотическую составляющие экосистемы с учетом долгосрочного прогнозирования;
сочетанного действия радиации и других загрязнителей окружающей среды, таких как тяжелые металлы, пестициды, удобрения, нефтепродукты и пр.
По данным Госкомгеологии Украины 130 тыс.км²Украины, или 20 % всей ее территории, загрязнены¹³⁷Cs с уровнем от 1,8·10¹⁰Бк/км²и выше, (от 10 доаварийных фонов и выше). В целом на ее территории рассеяно от 1,04·10¹⁶до 1,1·10¹⁶Бк радионуклидов, из которых 90 %¹³⁷Cs. На площади в 40 тыс.км²в Киевской, Житомирской и Ривненской областях сосредоточена четверть всего выброшенного реактором¹³⁷Cs. В настоящее время главную радиоэкологическую опасность представляют ⁹⁰Sr ¹³⁷Cs и изотопы плутония. Из них наиболее опасен ⁹⁰Sr, поскольку для него не существует эффективных геохимических барьеров. Он с трудом удерживается грунтами и биотой и лишь в некоторой степени почвенным гумусом. Поэтому адсорбционный фронт стронция в зоне аэрации движется с заметной скоростью, а попав в грунтовые воды рано или поздно будет вынесен в поверхностные водоемы и Днепр. Цезий довольно прочно удерживается глинистыми минералами, гумусом и биотой, и размах его миграции невелик. О плутонии есть время подумать, поскольку он представляет опасность только в респирационном аспекте, его ПДК в воздухе 10^-17Ки/л. А для того чтобы его накопилось достаточное количество на поливных землях Украины должно пройти много лет.
Радиоактивные илы постепенно движутся по каскаду. Уже сейчас удельные запасы¹³⁷Cs в донных отложениях Киевского и Каневского водохранилищ сравнялись. В Кременчугском водохранилище прирост запасов¹³⁷Cs происходит со скоростью около 40 % в год, и в настоящее время составляет около 1,1·10¹⁰Бк. В Каховском водохранилище радиогеохимический режим практически установился. Сюда попадает наиболее мелкая коллоидная взвесь, и поэтому существенного увеличения запасов¹³⁷Cs в илах не происходит (за 5 лет увеличение всего на 10 %). Однако, если¹³⁷Cs для поливного земледелия не будет представлять существенной опасности, то⁹⁰Sr, находясь в растворенном состоянии (от 0,15 до 0,4 Бк/л по всему каскаду), будет постепенно накапливаться в почвах и соответственно переходить в сельскохозяйственные продукты.
В связи с этим первостепенной проблемой является удерживание 90Sr в природных "депо", таких как левобережная пойма р.Припять, где его находится около 3,7·10¹⁴Бк, многочисленные временные пункты захоронения радиоактивных отходов в 30-килиметоровой зоне (а их около 800), в том числе сваленный и замытый песком "рыжий лес" и др. более мелкие источники. Пойму нужно держать сухой, не допустить залив ее паводковыми водами, а сделать это очень трудно. Многочисленные временные радиоактивные могильники должны быть преобразованы в долговременные, и эта задача не менее трудная, тем более, что они даже не имеют паспортов, а о некоторых узнают случайно. Ведь все работы в 30-километровой зоне делались в спешке и без определенного плана. О настоящей науке в 1986 - 1987 гг. вспоминали редко.
3.3.2 Регионально-геохимические оценки радионуклидных выбросов ЧАЭС, включая "горячие" частицы
Картина распределения долгоживущих радионуклидов аварийного выброса на территории Восточной и Западной Европы к настоящему времени достаточно хорошо установлена, например, общая площадь с плотностью загрязнения свыше 3,7·10^{10 137}Cs на 1 км²составляет 100 тыс. км². Масштабы глобальны, хотя на всей вышеуказанной территории находится всего около 11 кг изотопа¹³⁷Cs. В химическом поведении радиоактивного и стабильного изотопов какого-либо элемента различий нет, и лишь специфические методы радиометрии позволяют уверенно фиксировать чрезвычайно низкие (10 - 12 % и менее) концентрации тех или иных осколков деления.
Таким образом, загрязнение радионуклидами носит не вещественный, а энергетический характер. Так, при полном распаде 1Ки¹³⁷Cs (11 мг) выделяется энергия 9·10⁶дж, полное поглощение которой организмом людей сформировало бы коллективную дозу 1,3·10⁷бэр.
Продукты Чернобыльской катастрофы резко отличаются по физико-химическому состоянию от глобальных радиоактивных выпадений и имеют определенное сходство с выпадениями, формирующимися в результате наземных ядерных взрывов. Однако единовременное попадание в окружающую среду такого огромного количества радионуклидов не имеет аналогий в мировой практике. В качестве иллюстрации подобного утверждения можно сослаться на расчеты профессора A.A.Tep-Саакова, свидетельствующие об эквиваленте радиационного загрязнения последствиям взрыва ядерного заряда мощностью 12 Мт.

физико-химические особенности аварийных выпадений. Физико-химическое состояние выброшенных в окружающую среду радионуклидов варьирует в широких пределах, что определялось различными термодинамическими условиями в источнике. Считается, что разрушение реактора инициировано неконтролируемым скачком реактивности по крайней мере на два порядка превышающим реактивность при нормальной рабочей мощности. Известно, что реакция такой интенсивности приводит к обширной фрагментации горючего [42]. Эта фрагментация, связанное с ней истечение радионуклидов благородных газов, таких как ксенон и криптон, и разрушение содержимого реактора привели к быстрому рассеиванию со станции радиоактивности более (9,3В±4,6)·10¹⁷Бк. Взрывная природа этих ранних событий аварии обусловила вынос радиоактивных аэрозолей на значительные высоты - возможно до 2000 м [18]. Вещество в аэрозольной форме с эквивалентным размером частиц 50 мкм и больше было рассеяно из реактора. Взрывная природа первых мгновений аварии обусловила аэрозольную форму рассеяния фрагментированного топлива и топливно-графитовых конгломератов в ближней зоне ЧАЭС.
На последующих за начальной стадиях аварии скорость выделения радионуклидов начала уменьшаться, хотя уменьшение могло быть меньше, чем это ожидалось для полностью погашенной A3 реактора. Поскольку выбросы продолжались, были предприняты усиленные попытки закрыть A3 реактора, на нее сбрасывался карбид бора для поглощения нейтрона и свинец. Наверх A3 сбрасывали песок и глину до тех пор, пока не достигли конструкционных пределов прочности ее свода. Песок и глина несомненно уменьшили тепловые потери из вершины A3 и усилили повторный нагрев фрагментов реактора. Всего в процессе горения графитовой кладки в реактор было заброшено 1780 т песка, 900 т доломита, 2400 т свинца, 40 т карбида бора. Широкое разнообразие состава заброшенных материалов, высокие температуры внутри горящего реактора и значительные вариации окислительно-восстановительной обстановки вызвали формирование и выпадение в ближней зоне "горячих" частиц - носителей радиоости с преимущественно силикатным составом.
Спустя 4-5 дней после аварии скорость выброса радионуклидов уменьшилась до значения примерно 7,4·10¹⁶Бк/день. После этого минимума скорость выброса начала расти. Примерно через девять дней после начала аварии она достигла максимального значения 3,2·10¹⁵Бк/день, а затем скорость выброса внезапно упала до 3,7·10¹⁵Бк/день и продолжала уменьшаться, хотя из детального изучения записей видно, что иногда наблюдались всплески выброса до 10 ТБк. Выбросы после аварии содержали как летучие радионуклиды (такие, как цезий и йод), так и тугоплавкие (такие, как церий, барий и нептуний).
На второй стадии аварии отмечены близкие значения скорости выброса тугоплавких и летучих радионуклидов. Этот факт позволил Д. Поуверсу [18] предположить протекание в ходе аварии процессов карбидизации ядерного топлива. Не исключена возможность образования летучих карбонилов урана и плутония. Суммируя, можно сказать, что попадание нелетучих радионуклидов обусловлено выпадением облученного топлива в следующих основных формах:
фрагментированное топливо различной дисперсности; его частицы различались степенью окисления, так как в ходе взрывного выброса разогретое топливо взаимодействовало с кислородом. По данным ИГФМ НАН Украины [26], отношения U(+YI)/U(+IY) в топливных выпадениях ближней зоны варьирует в пределах 0,6 - 1,7;
топливно-графитные конгломераты; в ближней зоне с этими выпадениями связана основная часть осколочных радионуклидов. Исследования "горячих" частиц, выполненные в Институте "Чернобыль", подтверждают этот вывод. По данным рентгеновского микроанализа для многих частиц отмечается пространственная ассоциация урана с углеродом;
топливо, вкрапленное в матрицы конструкционных материалов: железо, цирконий, медь;
"горячие" частицы алюмосиликатного состава чрезвычайно мелкозернисты (1 мкм) и содержат, как правило, постоянную примесь углерода.
Известен еще один тип выпадений в ближней зоне - так называемый конденсационные частицы, обогащенные летучими радиоизотопами, главным образом¹³⁷Cs и¹³⁴Cs. Однако масштаб загрязнения ближней зоны такого рода значительно уступает топливным выпадениям.
Изотопный состав реакторного урана. Согласно имеющимся данным [16] вследствие Чернобыльской катастрофы в окружающую среду поступило около 7000 кг техногенных высокорадиоактивных оксидов урана, изотопный состав которого (²³⁸U/²³⁵U;) в зависимости от степени выгорания исходного 2%-ного обогащенного ядерного топлива мог варьировать от 49 до 215 [4]. Поскольку природный уран характеризуется постоянным изотопным отношением²³⁸U/²³⁵U равным 137,88 [23], вполне резонно было ожидать, что для почв ближней зоны ЧАЭС, подвергшихся наиболее интенсивному радиоактивному загрязнению, изотопный состав валового урана может оказаться как выше, так и ниже природного значения.
Для проверки этого предположения, были проведены исследования изотопного состава и содержания урана в поверхностных слоях почв ближней зоны ЧАЭС, отобранных в 1986 г. Определение атомных отношений²³⁸U;/²³⁵U; и²³⁵U/²³⁶U,г выполнялось на масс-спектрометре МИ-1320 и МИ-1201Т с предельной относительной погрешностью 0,2 %. Альфа-спектрометрическое определение отношений активностей²³⁴U/²³⁸U проводилось с погрешностью не более 2 %. Содержание урана в почвах определялось также масс-спектрометрическим методом изотопного разбавления с погрешностью. 0,8 %. В качестве изотопной метки при этом использовался стандартный образец раствора 235т; с изотопным отношением²³⁸U/²³⁵U = 0,1022. Предельные относительные погрешности всех экспериментальных определений оценивались для 95 % доверительного интервала.
В табл. 1.3.13 приведены экспериментально полученные значения валового изотопного состава урана, а также содержание его массоопределяющего изотопа²³⁸U, для серии проанализированных почв ближней зоны ЧАЭС.
Таблица 1.3.13
Изотопный состав и содержание урана в почвах ближней зоны ЧАЭС